《ACS Nano》利兹大教：操纵/界说纳米卵白量水凝胶网络布局和力教

【择要】

卵白质的分层组装体现出遍及的质料特性，这些特性在天然界和人类人工开辟中都得到了使用。然而，人们对卵白质在网络组装上睁开的紧张性知之甚少，这严峻限定了在仿生和仿生质料开辟中使用这种纳米级变化的时机。近来，英国利兹大学Lorna Dougan传授团队操纵了单一卵白质构建块牛血明净卵白 (BSA) 的力不稳健性，并证明卵白质睁开在界说光化学交联自然卵白质网络的布局和力学方面起着要害作用。

BSA 的内部纳米级布局包罗 17 个共价二硫化物“纳米钉”情势的“分子加强”，防备力诱导睁开。添加还原剂后，这些纳米纤维被粉碎，使卵白质力不稳健。使用圆二色性 (CD) 光谱、小角散射 (SAS)、流变学和建模的组合，团队评释钉合卵白质形成由折叠卵白质的簇间地区毗连的交联分形状簇的公道匀称网络。相反，原位卵白质睁开导致更麋集的分形状簇的异质网络，这些网络由未折叠卵白质添补的簇间地区毗连。别的，在簇间地区凝胶诱导的卵白质解折叠和交联转变了水凝胶力学，如储能模量增添 3 倍、丧失比和能量耗散增添以及明显差别的松懈举动所丈量的。

通过操纵卵白质通过纳米级（非）装订睁开的本领，团队证明白原位睁开在界说网络架谈判力学方面的紧张性，提供了对根本分层力学的深入相识以及为将来应用调解生物质料的途径。相干论文以题为Control of Nanoscale In Situ Protein Unfolding Defines Network Architecture and Mechanics of Protein Hydrogels颁发在《ACS Nano》上。

【主图】

图 1. (a) BSA 的晶体布局（PDB 代码：3v03）和 (b) 二维拓扑图，此中二硫键联合的半胱氨酸残基和酪氨酸残基分别为黄色和绿色。在 (c) 不存在和 (d) 存在 DTT 的情形下，在胶凝前、胶凝后马上和胶凝后 1 小时，BSA 水凝胶的归一化圆二色光谱。(e) BSA（浅赤色）和 BSA:DTT（深赤色）水凝胶在 222nm 处的归一化 CD 信号作为凝胶后时间的函数，之前颁布的由另一种球状卵白 MBP（灰色）构成的水凝胶的数据已添加以供参考。(f) 保存在每个水凝胶体系中的折叠卵白质的百分比，凝胶前（开放），凝胶后（条纹）和松懈后（交织影线）。

图 2. (a) SANS 曲线和 (b) 折叠 BSA 水凝胶在不存在（浅赤色）和存在（深赤色）DTT 的情形下的 SAXS 曲线。(c) BSA 水凝胶和 MBP 水凝胶中存在的簇的分形维数和 (d) 相干长度。(e) 簇中卵白质单体的数目作为距簇中间间隔的函数。(f) 每个水凝胶体系的簇（纯色）和簇间地区（赤色和白色条纹）的体积分数。(g, h) 在不存在（浅赤色）和存在（深赤色）DTT 的情形下，BSA 水凝胶网络的猜测布局表示图。

图 3. (a, b) 表现利用 BioNet 模仿盘算的显式布局的表示图，此中蓝色球体表现折叠卵白质，线条表现未折叠卵白质形成的毗连。(c) 从“单个集群”的 BioNet 模仿（利用盒计数要领盘算）和试验 SAS 数据（图 2）中提取的交联集群的分形维数。

图 4. (a) 频率扫描表现化学交联 BSA 水凝胶（终极浓度）的（添补）存储 G' 和（开路）消耗模量 G''。（b）BSA 水凝胶的 tan(δ) 作为不存在和存在 DTT 时应用频率的函数。(c) 凝胶曲线，表现在不存在（浅赤色）和存在（深赤色）下 BSA 水凝胶的储存（关闭标记）和消耗模量（开放标记）与时间 ) 的 DTT. (d) BSA 水凝胶中松懈模式的时间标准，此中添加了 MBP 水凝胶以供参考。

图 5.(a) 化学交联 BSA 水凝胶在 3 mM DTT 不存在和存鄙人的应力-应变曲线。(b)在不存在（浅赤色）和存在（深赤色）DTT 的情形下，BSA 水凝胶在加载-卸载轮回时期的能量耗散（开放）和服从（条纹）。(c) 在不存在和存在 DTT 的情形下，BSA 水凝胶的储存和消耗模量和 (d) tan(δ)作为在 1 Hz 下施加的振荡应变的函数。

参考文献

doi.org/10.1021/acsnano.1c00353

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