纯化催化剂取离子液体协同使二氧化碳和甲醇高效分解碳酸二甲酯

MgO-CeO2作为有用促进剂与离子液体的协同作用，用于从二氧化碳和甲醇高效合成碳酸二甲酯

DOI:10.1016/j.cej.2020.124970

利用甲醇（MeOH）将二氧化碳（CO2）直接转化为碳酸二甲酯（DMC）是使用CO2的一种有吸引力的要领。但是，该反响受到二氧化碳溶解度低和大量水形成的限定。现在，利用脱水剂办理该题目。该研究的目的是用更富厚的多孔金属氧化物/离子液体（ILs）杂化催化剂取代这些脱水剂。在此，研究者制备了一种具有差别阴离子帮助ILs的乙二醇基对称阳离子，并与电纺MgO-CeO2金属氧化物纳米纤维海绵-500(EMCMONS-500)相联合。该杂化催化剂对DMC合成表现出优秀的性能。值得细致的是，在3小时反响时间内、3 MPa CO2压力、120℃和1.12 mmol催化剂负载量下，该催化剂表现出98.9%的选择性和73.1 mmol g-1的催化DMC产量。别的，该催化剂经多次轮回后，产率和选择性没有改变。别的，因为EMCMONS-500催化剂呈海绵状形态，此中孕育发生了强异质结，电化学阻抗谱（EIS）和光致发光（PL）丈量证明了这一点。另一方面，ILs具有可调治的酸性、高热稳健性、较低的粘度和较低的蒸气压。是以，EMCMONS-500简单混入ILs中并形成高度多孔的网络，使其具有庞大的外貌体积比，从而形成有助于捕捉更多CO2的纳米束缚布局。思量到ILs-EMCMONS-500的这些长处，可将其作为二氧化碳使用的符合催化剂。

图1.EMCMONS-500催化剂和离子液体的XPS光谱。

图2.反响条件下温度对DMC产量和选择性的影响：437.5 mmol MeOH，0.85 mmol DEG [Vim]2[NTf2]-2 IL，0.27 mmol EMCMONS-500催化剂，3 MPa CO2压力，120℃，3小时。

图3.反响条件下压力对DMC产量和选择性的影响：437.5 mmol MeOH，0.85 mmol DEG [Vim]2[NTf2]-2 IL，0.27 mmol EMCMONS-500催化剂，3 MPa CO2压力，120℃，3小时。

图4.反响条件下时间对DMC产量和选择性的影响：437.5 mmol MeOH，0.85 mmol DEG [Vim]2[NTf2]-2 IL，0.27 mmol EMCMONS-500催化剂，3 MPa CO2压力，120℃，3小时。

图5.在ILs-EMCMONS-500催化剂上，差别温度下ln[1/（1-α）]与t的干系。

图6.用于测定ILs-EMCMONS-500催化剂活化能的Arrhenius图lnk与（1/T）的干系。

图7.反响条件下，ILs-EMCMONS-500催化剂负载量对DMC产量和选择性的影响：437.5 mmol MeOH，0.85 mmol DEG [Vim]2[NTf2]-2 IL，0.27 mmol EMCMONS-500催化剂，3 MPa CO2压力，120℃，3 h。

图8.ILs-EMCMONS-500催化剂在以下反响条件下合成DMC产品的可重复利用性：437.5 mmolMeOH，3 MPa CO2压力，120℃，3小时。

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文章泉源：易丝帮