多级孔复合纤维薄膜高效电催化二氧化碳转化

CO₂是最重要的温室气体之一，同时也是一种便宜无毒、泉源遍及的C1资源。利用电化学要领还原CO₂（CO₂RR），不光具有环保代价，还可以得到具有必然经济代价的化学产物，因而受到越来越多的存眷。电化学还原CO₂，格外是对付潜伏的产业范围应用，在很大水平上依靠于稳健，可接纳和可连续的催化剂。而且这些催化剂可以在大电流密度（>100 mA cm^-2）下维持精良的性能。在已有的报道中，金属（如Ag，Pd，Au，Co）及其衍生物是最常用的CO₂RR催化剂。然而，这些传统的金属基催化剂仍存在一些不行幸免的题目，比方本钱相对高，在水溶液中稳健性差以及潜伏的情况污染。

近期，深圳大学何传新传授&佐治亚理工林志群传授通过静电纺丝的要领，合成了一系列氮硫共掺杂的，具有微孔大孔等多级孔布局的碳纳米纤维（NSHCF）薄膜。该薄膜可作为高效、无金属的电催化剂，用于水溶液体系CO₂RR。这是一种利用较为简洁的要领，一次性可以制备400 cm^-2 NSHCF薄膜。该薄膜具有精良的导电性以及柔韧性，可直接作为阴极，用于电化学CO₂还原反响。NSHCF900催化剂用于CO₂RR时，可以得到94％法拉第服从的CO。同时其电流密度可以到达-103mA cm^-2，这是现在无金属CO₂RR催化剂报道的最佳效果。通过比拟试验和DFT理论盘算，我们推测掺杂的氮硫杂原子，可以有用地低落*COOH中心体的吉布斯自由能，进而孕育发生较高的CO法拉第服从。别的，NSHCF的多级孔布局可以或许孕育发生更多的有用活性位点，形成超高的CO₂RR电流密度。

图1.（a）NSHCF的合成门路。（b）柔性NSHCF900膜的照片。（c）低和（d）高辨别率NSHCF900的FE-SEM图。（e-f）NSHCF900的HR-TEM图。（g）单根NSHCF900纳米纤维的EDX图。

图2. NSHCF900（a）和NSCF900（b）的N2吸附等温线与孔径漫衍图。四个样品的XRD（c）和拉曼（d）图谱。NSHCF900的N 1s（e）和S 2p（f）XPS图谱。

图3.（a）NSHCF900催化剂在CO₂和N₂气氛下的LSV曲线。（b）差别催化剂在CO₂气氛下的LSV曲线。（c）NSHCF900催化剂用于CO₂RR的CO和H₂的法拉第服从。（d）在-0.3至-1.1 VRHE阴极电位下，还原产品CO的法拉第服从。在-0.7 VRHE阴极电位下的稳健性（e）和（f）重复利用性测试。

图4.（a）差别催化剂Tafel曲线比拟图。（b）N掺杂和N，S共掺杂石墨烯布局中的吉布斯自由能图。差别催化剂的双层电容（c）和CO₂吸附本领（d）比拟图。

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