张杰鹏传授团队：类石墨烯氢键超分子纳米片用做伪多孔催化剂载体

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泉源：中山大学化学学院

金属氧化物、磷化物、碳化物和氮化物等无机纳米颗粒已被遍及用作多相催化剂。因为它们超小的尺寸及高外貌能带来的不稳健性，这些纳米颗粒在催化反响历程中简单产生团圆导致失活。将纳米颗粒牢固在符合的催化剂载体上是办理这一困难的有用计谋，同时载体与纳米颗粒的相互作用还能调控催化剂的电子布局，进一步进步催化活性。是以，进展新型催化剂载体是比年来异相催化范畴的紧张研究偏向之一。

除了高比外貌积外，化学稳健性也是催化剂载体的紧张特性，以是常用的催化剂载体都是基于共价键的无机物，比方石墨烯及其衍生物。在利用二维质料或超薄纳米片作为催化剂载体时，纳米颗粒通常只是附着在载体外貌，在催化历程中简单脱落。明显，将纳米颗粒镶嵌于多孔载体的孔隙中能提供更好的打仗和爱护，但是化学稳健的催化剂载体造孔非常困难。多孔配位聚合物或金属-有机框架质料是比年来比力受存眷的新型催化剂载体，其孔道布局能用于镶嵌无机纳米颗粒，但这类基于配位键的质料很难在强酸强碱等条件下连结稳健。氢键比共价键和配位键弱得多，对应的超分子质料也更不稳健，彷佛难以被用作催化剂载体。

克日，中山大学化学学院张杰鹏传授与江西师范大学何纯挺传授等人发觉简洁的超声剥离就可以将经典的氢键共晶M-CA剥离成超薄纳米片（厚度约1.6 nm），并且可耐强酸（pH = 0）。在高温合成CoP纳米颗粒历程中，使用氢键的可逆性，无孔的超薄纳米片顺应性地原位天生缺陷/孔隙，形成嵌入式复合催化剂[email protected]。

图1. 纳米颗粒与纳米片的典范复合范例：(a) 纳米颗粒附着于非多孔载体外貌；(b) 纳米颗粒镶嵌于多孔载体上；(c) 纳米颗粒镶嵌于非多孔载体原位天生的缺陷中。分别以石墨烯、多孔石墨烯和M-CA纳米片作为例子。

[email protected]在0.5 M的硫酸中的HER活性（10 mA cm–2下过电位66 mV）不光明显地凌驾CoP（275 mV），还优于石墨烯负载的成效（133 mV）。并且，15小时里10 mA cm–2下的过电位只增大了6 mV。理论盘算、X射线汲取光谱、X射线光电子能谱评释在[email protected]中，电子从CoP向M-CA纳米片转移并优化了中心体H*的吸附，评释M-CA超薄纳米片不但能牢固和爱护CoP纳米颗粒，还起到“电子调治”的作用。该事情展示了氢键超分子化合物在异相催化范畴中的应用潜力。

图2. (a) 差别质料的PXRD谱图；(b) M-CA纳米片的TEM图；(c) M-CA纳米片的AFM图；(d) [email protected]的AFM图；(e) [email protected]的TEM图；(f) 在[email protected]中典范CoP纳米颗粒的HRTEM图；(g,h) 差别质料的XPS光谱。

图3. (a) 差别质料的HER极化曲线及其对应的 (b) Tafel斜率比拟；(c) 3000次轮回伏安扫描前后的极化曲线比拟；(d) [email protected]计时电位曲线和计时电流曲线。

该结果近期颁发在Advanced Materials上（10.1002/adma.202007368），中山大学张杰鹏传授和江西师范大学的何纯挺传授是通讯作者，中山大学博士研究生吴俊熹和博士后Partha Pratim Bag是配合第一作者。研究事情得到了国度天然科学基金、广东省“珠江人才打算”、广东省“底子与应用底子研究基金”和江西省“双千打算”的支持。

论文链接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202007368